東京駅なら東京駅の緑の窓口で買えると思います。
「JR東日本の緑であれば東京駅で聞けばすぐにわかる」
JR東日本の窓口ならクレジットカードでの支払いもできます
「JR東海は忘れた」
あとカード式でたしか印刷みたいな常備券だったと思いますが
JRで買えば、マルス券だったと思います。
都電の場合は、前乗り 後降りなので
先に前から乗ってフリーきっぷ見せればOK
都バスの場合も皆さん書かれている通り
前乗り 後乗り ということです。
ただし6月1日だと土曜日なので道路渋滞も朝のラッシュなどありませんので
ある程度定時だと思いますが
一部の繁華街の路線などは時間通りに来ないので要注意です。